På oppdrag fra Fortidsminneforeningen ble tunet målt opp av arkitekt Gerhard Fischer i 1910. Forretningsmannen og bygdebokforfatteren Lars Kindem var pådriveren for å overta Mølstertunet. I september 1917 fikk han en avtale med Botolv Mølster om kjøp av hans hus på tunet. Samme høsten ble Voss bygdemuseum etablert og overtok kjøpekontrakten. Noen år senere fekk museet også kjøpt Arnfinn Mølsters del av eiendommen.

Tunet består av 17 gårdshus og anlegget ble fredet i sin helhet av Riksantikvaren allerede i 1923:

• stove (Anfinn)
• flor (Anfinn)
• stall og smalflor (Anfinn)
• vedhus (Anfinn)
• loft (Anfinn)
• bu (Anfinn)
• løe (Anfinn)
• eldhus/årestove (Anfinn)
• stove (Botolv)
• loft (Botolv)
• flor (Botolv)
• kårstove (Botolv)
• bu (Botolv)
• smie (Botolv)
• vedhus (Botolv)
• løe (Botolv)
• eldhus/årestove (Botolv)

Etter at museet tok over kjøpte det et kvernhus fra gården Bø i Tjukkebygda, og dette ble satt opp like ved tunet.

Det eldste huset er en årestue, antakelig fra 1500-tallet, og de nyeste husene er fra 1880-årene.

I november 1926 ble museet midlertidig åpnet. 29. juli 1928 ble Voss Folkemuseum offisielt åpnet med et stevne hvor riksantikvar Harry Fett holdt hovedtalen.

I 1985 ble det åpnet en ny brannsikker museumsbygning for faste og skiftende utstillinger. Mølstertunet har også en stor samling av brukskunst, møbler og redskap.